Forschungsverbund Berlin e.V. - 07.02.2017
Extrem kleine Atombewegungen werden mittels ultrakurzer Röntgenblitze aufgezeichnet
Periodische Atombewegungen auf einer Längenskala von einem Milliardstel eines Millionstels eines Meters (10-15 m) werden mittels ultrakurzer Röntgenimpulse abgebildet. Bei dieser neuen experimentellen Technik werden regelmäßig angeordnete Atome in einem Kristall durch einen Laserimpuls in Schwingungen versetzt, die mit Hilfe einer Reihe von Schnappschüssen über die geänderte Röntgenabsorption beobachten werden.
Ein Kristall ist eine regelmäßige, periodische Anordnung von Atomen oder
Ionen, welche über Kräfte zwischen deren Elektronen zusammengehalten
werden. Die Atomkerne können Schwingungen um ihre Gleichgewichtspositionen
ausführen. Die räumliche Auslenkung der Kerne bei solchen Schwingungen ist
viel kleiner als der Abstand zwischen benachbarten Atomen. Dennoch hat die
Schwingungsbewegung eine Rückwirkung auf die Elektronen, in dem sie deren
räumliche Verteilung moduliert und damit die elektronischen und optischen
Eigenschaften des Kristalls verändert. Diese Prozesse laufen auf einer
Zeitskala deutlich unterhalb einer Pikosekunde (ps) statt (1 ps = 10-12 s)
ab. Um solche Effekte zu verstehen und auch anzuwenden, etwa in
akusto-optischen Bauelementen, ist eine direkte Abbildung des filigranen
Zusammenspiels zwischen Kern- und Elektronenbewegungen auf der
Subpikosekunden-Zeitskala wünschenswert.
In einem Röntgen-Absorptionsexperiment regt Licht ein stark
gebundenes Rumpfelektron in einen Leitungsbandzustand des Kristalls
an, wie auf der linken Seite des der Abbildung gezeigt. Das
Rumpfelektron des Li Atoms (grüne Wellenfunktion) wird ins
Leitungsband (rote Wellenfunktion) angeregt, welches sowohl mit dem
Li Kern als auch mit Borhydridgruppe wechselwirkt. Dieser Zustand
reagiert sehr empfindlich auf Abstandsänderungen zwischen den An- und
Kationen. Auf der rechten Seite sieht man das Lithium
K-Kanten-Röntgenabsorptionsspektrum für verschiedene, übertrieben
große Schwingungsauslenkungen.
Abbildung: © MBI
In der neusten Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review B (Rapid Communication) berichten Forscher vom Max-Born-Institut in Berlin (Deutschland), von den Swiss Federal Laboratories for Materials Science and Technology in Dübendorf (Schweiz) und dem National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg (USA) über ein neuartiges Experiment, das es erlaubt einerseits kohärente Atomschwingungen in kleinen LiBH4 Kristallen gezielt anzuregen und andererseits diese über die modifizierte Röntgenabsorption auszulesen [Abb. 1.] In den Experimenten regte ein optischer Lichtimpuls (Wellenlänge 800 nm) mittels impulsiver Ramanstreuung ein optisches Phonon an [movie]. Die Atombewegungen dieser Schwingung verändern periodisch die Abstände zwischen Li+ und (BH4)-Ionen. Diese Distanzänderungen modulieren wiederum die räumliche Verteilung der Elektronen im Kristall und damit das Röntgen-Absorptionsspektrum Li+-Ionen. Auf diese Weise transformieren sich die Atomschwingungen in eine oszillatorische Modulation der Röntgenabsorption an der sogenannten Li K-Kante bei Photonenergien von 60 eV. Ultrakurze Röntgenblitze messen damit die Veränderungen der Röntgenabsorption zu verschiedenen Verzögerungszeiten zwischen Anreg- und Abtastimpulsen. Aus dieser Reihe von Schnappschüssen können dann die Atombewegungen rekonstruiert werden.
Das neue experimentelle Konzept ist extrem empfindlich und erlaubte zum ersten Mal Atomschwingungen mit extrem kleinen Amplituden anzustoßen und zu vermessen. Im vorliegenden Fall bewegten sich die Li+-Ionen nur eine Strecke von 3 Femtometern = 3 x 10-15 m, eine Länge die etwa dem Durchmesser eines Li+ Atomkerns entspricht. Diese Strecke ist damit 100000 mal kleiner als der Abstand zwischen den Ionen im Kristall. Die experimentellen Beobachtungen sind in exzellenter Übereinstimmung mit einer detallierten Theorie der Röntgenabsorption. Diese neue Methode auf der Femtosekunden-Zeitskala birgt ein vielversprechendes Potential um das Zusammenspiel zwischen Kern- und Elektronenbewegungen in kondensierter Materie abzubilden und zu verstehen, eine wesentliche Voraussetzung für weitergehende Theorien und Anwendungen in verschiedenen Technologien.
Originalpublikation:
Physical Review B 95, 081101 (R) (2017)
Ultrafast modulation of electronic structure by coherent phonon
excitations
J. Weisshaupt, A. Rouzée, M. Woerner, M. J. J. Vrakking, T. Elsaesser, E.
L. Shirley, and A. Borgschulte
Erläuterung zum Movie - Link siehe unten:
Was passiert in der Einheitszelle von LiBH4 Kristallen nachdem
eine impulsive Ramananregung mit einem Femtosekunden-Laserimpuls erfolgt
ist? Oberes Teilbild: Gemessene, transiente Absorptionsänderung
ΔA(t)(Symbole) als Funktion der Verzögerungszeit zwischen infraroten
Anreg-Lichtimpulsen und Abtast-Impulsen im weichen Röntgenbereich bei
Photonenergien von ħω = 61.5 eV [siehe auch Abb. 3(a) im Hauptartikel].
Die untere Box zeigt die Atome in der Einheitszelle von LiBH4 Kristallen
mit roten Boratomen, grauen Wasserstoffatomen und grünen Lithiumatomen.
Der sich bewegende blaue Punkt im oberen Teilbild ist synchronisiert mit
den sich bewegenden Atomen in der unteren Box. Die Amplitude der Bewegnung
ist um den Faktor 30.000 überzeichnet um die konzertierte Bewegung
sichtbar zu machen. Die rötliche Farbe der Einheitszelle zeigt während
Impulsüberlapps die Intensität der infraroten Anreg-Lichtimpulse.
Weitere Informationen unter:
http://www.mbi-berlin.de
http://www.mbi-berlin.de/images/highlights/movie/Weiss_Movie_Modulation.mp4
- Movie
Kontaktdaten zum Absender der Pressemitteilung unter:
http://idw-online.de/de/institution245
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Quelle:
Informationsdienst Wissenschaft e. V. - idw - Pressemitteilung
Forschungsverbund Berlin e.V., Karl-Heinz Karisch, 07.02.2017
WWW: http://idw-online.de
E-Mail: service@idw-online.de
veröffentlicht im Schattenblick zum 10. Februar 2017
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